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蓝莓状Au/SiO2纳米复合粒子形成机理和催化性能研究

时间:2020-05-04 09:50来源:毕业论文
对HAuCl4负载量对Au / SiO2 NCPs的颗粒尺寸和颗粒形态、SiO2纳米载体的孔性质以及Au NPs性能的影响进行了系统研究。我们还对蓝莓状Au / SiO2 NCPs的形成机理进行了探讨研究

摘要在本文,我们提出了一种基于反相细乳液技术来制备蓝莓状Au / SiO2纳米颗粒(NCPs)的方法。在反相细乳液中,通过的SiO2前驱物的溶胶-凝胶过程将HAuCl4掺入多孔SiO2纳米载体中。蓝莓状Au / SiO2 NCPs通过水合联氨在SiO2纳米载体的表面上原位还原HAuCl4获得。多个Au NPs(NPs)被半嵌入在一个SiO2纳米载体上,并且被一个多孔SiO 2薄层覆盖,这为Au / SiO2 NCPs提供了良好的形态稳定性。Au / SiO2 NCPs中Au NPs的含量可以用HAuCl4负载量进行调节。我们对HAuCl4负载量对Au / SiO2 NCPs的颗粒尺寸和颗粒形态、SiO2纳米载体的孔性质以及Au NPs性能的影响进行了系统研究。我们还对蓝莓状Au / SiO2 NCPs的形成机理进行了探讨研究。所有合成的Au / SiO2 NCPs对p-NPh的还原都具有高催化活性。48375
Abstract A convenient method based on the inverse miniemulsion technique was proposed to prepare raspberry-like Au/SiO2 nanocomposite particles (NCPs). HAuCl4 was incorporated into porous SiO2 nano-supports through a sol–gel process of a silica precursor in inverse miniemulsions. Raspberry-like Au/SiO2 NCPs were subsequently obtained through in situ reduction of the incorporated HAuCl4 by hydrazine at the surface of SiO2 nano-supports. Most of Au nanoparticles (NPs) were half-embedded in the SiO2 nano-supports and were covered by a thin layer of porous SiO2, offering a good morphological stability to the Au/SiO2 NCPs. The content of Au NPs of the Au/SiO2 NCPs could be adjusted by the loading of HAuCl4.The influences of the HAuCl4 loading on the particle size and particle morphology of the Au/SiO2 NCPs,the pore properties of the SiO2 nano-supports, as well as the properties of the Au NPs were systematically investigated. The formation mechanism of the raspberry-like Au/SiO2 NCPs was discussed. All the synthesized Au/SiO2 NCPs displayed a high catalytic activity towards the reduction of p-nitrophenol.
毕业论文关键词:反相细乳液;Au / SiO2 NCPs;颗粒形态;催化
Keyword: Inverse miniemulsion;Au/SiO2 nanocomposite particles ;Particle morphology;Catalysis
目    录
摘    要    3
1.引言    6
2.实验    7
2.1材料    7
2.2 HAuCl4/SiO2 和 Au/SiO2 NCPs的制备    8
2.3 Au/SiO2 NCPs的煅烧    9
2.4 Au/SiO2 NCPs催化NaBH4还原p-NPh    9
2.5性质    10
2.5.1透射电镜(TEM)    10
2.5.2场发射扫描电镜(FESEM)    10
2.5.3氮吸附分析    10
2.5.4紫外可见光谱    10
2.5.5 X射线衍射    10
2.5.6电感耦合等离子质谱法(ICP-MS)    11
2.5.7气相色谱法(GC)    11
3.结果和讨论    12
3.1 HAuCl4/SiO2和Au/SiO2  NCPs的制备    12
3.2 Au/SiO2 NCPs中金含量的调节    13
3.3 HAuCl4负载量对HAuCl4/ SiO2和Au/SiO2 NCPs颗粒性能的影响    14
3.3.1 Au/SiO2 NCPs的粒子形态和尺寸    17
3.3.2 Au/SiO2  NCPs的SiO2纳米载体的孔性能    18
3.4 Au/SiO2  NPCs形成机制的探讨    18
3.5 Au/SiO2 NCPs催化NaBH4还原p-NPh的还原动力学    20
3.5.1 Au/SiO2 NCPs的性质    21
3.5.2 还原温度    22
4.结论    23
参考文献    24
致谢    29
1.引言
贵金属纳米粒子(NPs),如Au,Ag,Pt,和Pd等纳米颗粒,由于其优异的光学、电子和催化性能已经吸引了广泛的关注[1-3]。从催化性能看,我们有必要减小贵金属纳米粒子的颗粒尺寸去增加它们的表面积和活性位点的数目从而提高催化性能[4]。然而,由于贵金属纳米粒子的高表面能,它们倾向于聚集以尽量减少表面积[4]。贵金属纳米粒子的团聚会使它们的催化活性显著降低[4]。聚合稳定剂和有机配体稳定剂等通常被用来改善贵金属纳米粒子的胶体稳定性[5-8]。然而,对于催化应用,贵金属纳米粒子稳定剂表面上的涂层可能会影响它们的性能。例如,反应物扩散到贵金属纳米粒子表面的过程可能会因胶体稳定剂的存在而受到阻碍[9]。另外,为了提高分散性和随后的催化活性,贵金属被固定在各种无机载体包括二氧化硅[10]、沸石[11]、氧化铝[12]、二氧化铈[13]、二氧化钛[14]和碳纳米管[15]上。贵金属纳米粒子可以通过载体有效地稳定,并保持其高表面积和催化活性[16]。在这些材料中,由于SiO2化学稳定性好,机械强度高,是多孔结构,且比表面积高,成为了最广泛使用的载体之一[10、17、18]。载体贵金属纳米催化剂的催化活性取决于贵金属纳米粒子和SiO2载体的粒度和形态,以及SiO2载体的孔结构类型。因此,通过参数的优化来合成具有高催化活性的载体贵金属纳米催化剂是一个具有挑战性的工作[19]。 蓝莓状Au/SiO2纳米复合粒子形成机理和催化性能研究:http://www.751com.cn/cailiao/lunwen_50957.html
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